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Die Sammlung Buch- und Medienkunst umfasst über 20.000 illustrierte Bücher und Künstlerbücher von den Anfängen des Buchdrucks bis heute. Die 1906 erworbene Kollektion des Berliner Architekten Hans Grisebach zu Typografie und Buchillustration vom 15. bis zum Ende des 18. Jahrhunderts bildete das Fundament, auf dem die Kollektion als Vorbildersammlung aufbaute. Die deutschen und italienischen Drucke der Renaissance spielten für Grisebach eine besondere Rolle, weil er sie als Prototyp der deutsch-nationalen Neurenaissance auffasste. Darüber hinaus ist diese etwa 2.000 Bücher umfassende Sammlung bis heute ein herausragendes Beispiel für ein dezidiert modernes Interesse am Druck als "Kunst der Fläche" (Peter Jessen), das in zahlreichen verschiedenen Ausgaben eines Textes die Innovationen des Buchdrucks ansichtig macht.

Die Sammlung neuer Buchkunst war wesentlich von der Buchkunstbewegung geprägt, einer Reformbewegung zwischen den 1890er- und 1930er-Jahren, die die formale, handwerkliche und künstlerische Qualität des Buchdrucks verbessern wollte. Die Publikationen der englischen Kelmscott Press und Doves Press sowie der deutschen Janus Presse, Ernst-Ludwig-Presse, Bremer Presse und Cranach Presse – ergänzt durch zahlreiche Probe- und Andrucke – setzten die Sammlung illustrierter Bücher des 19. Jahrhunderts fort. Im Gegensatz dazu stehen die später erworbenen Bücher der Avantgarden, zum Beispiel von Hans Arp, Max Ernst, El Lissitzky oder Kurt Schwitters, die neue Formen der Typografie und Materialität des Buches erprobten.

Die Sammlungsverluste des Zweiten Weltkriegs konnten auch durch systematische Erwerbungen nach 1945 nicht mehr ausgeglichen werden. In den 1980er-Jahren begann daher der Aufbau einer Sammlung von Künstlerbüchern, die als Kunstwerk konzipiert und gestaltet wurden. Die Übernahme der Sammlungen konkreter Poesie von Jasia Reichardt und Guillermo Deisler, der Fluxus-Sammlung von Hanns Sohm, der Buchobjekte aus der Sammlung Rolf Dittmar sowie der Künstlerbücher aus dem Franklin Furnace Institute in New York erweiterte den Bestand. Infolge der Erwerbung der Sammlung Marzona durch die Staatlichen Museen zu Berlin gelangte im Jahr 2002 das Archiv der Kollektion als Schenkung in die Kunstbibliothek. Es enthält Bücher, Editionen und Kataloge, Zeitschriften, Einladungskarten und Plakate, Schallplatten, Filme, Briefe und Ausstellungsfotografien vorwiegend der 1960er Jahre. Die Anfang des 20. Jahrhunderts angelegte Systematik vorbildlicher Buchkunst wird durch die publizistische Wirkmacht der 1960er-Jahre unaufhaltsam aufgelöst. Einen Schritt in diese Richtung bedeutete auch die Erwerbung der Sammlung KIOSK des Verlegers Christoph Keller, ein Archiv zum "independent publishing" aktueller Kunst. Es umfasst über 6.000 Publikationen zahlreicher Projektpartner, Künstler, Galerien, Museen und Verleger, ein breit gefächertes Spektrum von Veröffentlichungen, deren Formate und Themen unterschiedlicher nicht sein könnten.